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JST､電子とホールを同時に流すグラファイトナノチューブを開発
November 25, 2009, 東京--科学技術振興機構(JST)目的基礎研究事業の一環として、JST 戦略的創造研究推進事業 発展研究（ERATO-SORST）「分子プログラミングによる電子ナノ空間の創成と応用プロジェクト」の山本洋平氏の研究グループは、炭素球状分子(フラーレン)層と炭素の平面状分子(分子グラフェン)層が広い接触面積で接合した、炭素ナノチューブの開発に成功した。中空シリンダー状の同軸構造を持つこの炭素ナノチューブは、電子とホールを同時に流す性質があり、その結果、明確な光起電力特性を示すことを明らかにした。
太陽電池の軽量化、低コスト化、大面積化を目的とし、有機薄膜太陽電池の開発に向けて世界がしのぎを削っている。有機太陽電池が作動するには、「電子を流す層(電子輸送層)」と「ホールを流す層(ホール輸送層)」が広い接触面積でヘテロ接合し、光吸収・電荷分離過程を通じて各層に電子とホールを供給するプロセスが必要となる。
プロジェクトでは、グラファイトの部分構造を持った分子(分子グラフェン)とフラーレンが連結した分子を考案し、それがある溶媒中で自発的に集積化する現象を利用して、それぞれの部位が独立に分子層を形成しつつ、お互いに広い接触面積で接合したナノチューブの構築に成功した。
電界効果トランジスタ測定より、このナノチューブは電子とホールを同時に流す性質があることが明らかにされた。さらに、１次元構造体の光電変換特性を計測するためのデバイスを開発し、このナノチューブの光電子機能を調べた結果、明確な光起電力特性を示すことを見いだした。この研究成果についてJSTは、｢分子集合体の精密な設計により、新しいタイプの太陽電池のような高効率光−電気変換デバイスの材料開発に向けての重要な知見を与えるものである｣としている。
このナノチューブは、「ヘキサベンゾコロネン」という名前の、グラファイトの一部を切り出した平板状分子(HBC)と、フラーレン(C60)が連結した分子(HBC-C60)から構成されている。この分子をある溶媒に加熱して溶かした後、室温までゆっくり冷やすと、分子が自発的に集合し、中空のシリンダー状構造体を形成することが明らかになった。このナノチューブは直径22nm、壁の厚さ4.5nm、長さ数百nmであり、壁内部に規則的に整列したヘキサベンゾコロネン分子層を、フラーレン分子層が内側と外側から挟み込んだ同軸構造を持っている。透過型電子顕微鏡からも、チューブの内外表面をC60分子層が覆っている様子が明瞭に観察されている。また、HBC-C60を､C60を付与していないHBC誘導体と混合して自己組織化(コアセンブリー)を行い、どの混合比においてもナノチューブが定量的に形成することを見いだした。このことにより、ナノチューブ表面のC60密度を制御することができる。
電界効果トランジスタを作製してHBC-C60からなる同軸型ナノチューブの電荷輸送特性について調べ､ゲート電圧の加え方に応じてｐ型、ｎ型両方の特性を示すことが明らかになった。このナノチューブはホールも電子も同時に流すことができる、いわゆる両極性電荷輸送特性を持つ。また、このナノチューブは、各分子層が非常に広い接触面積で接合していることから、光吸収に伴う高効率な電子とホールの分離状態の形成が期待できる。しかし、このような１次元構造体は基板表面に横たわるため、一般的に用いられるサンドイッチ型構造の光起電デバイスでは適切な測定を行うことができない。研究グループは、新たに横方向に電気を取り出すことができる光起電力デバイスを開発｡このナノチューブに光を照射して電流−電圧特性を計測し､開放電圧0.46Vの光起電力特性を示すことを明らかにした。さらに、コアセンブリーにより表面のC60密度を制御したナノチューブについて、同様に電界効果トランジスタおよび光起電力測定を系統的に行った結果、電子とホールの移動度がちょうど釣り合ったところで最も大きな光起電力(0.5V)を発生することを明らかにした。
バルクへテロ接合法により作製する有機半導体層と異なり、分子の自己組織化をうまく利用してナノ構造体中にｐ-ｎ接合を形成する本アプローチには、以下のような２点の長所がある。(1)p層およびｎ層が分子レベルで非常に秩序よく整列しており、構造体内部において高いキャリア移動度を持つ。(2)ｐ-ｎ接合界面が非常に整っていることから、光誘起電荷分離により生成する電荷がスムーズに流れる。研究グループは､これらの長所を指摘した上で今後について、｢このようなナノ構造体から、いかにして効率よく電流を取り出すかという問題も浮き彫りとなってきた。デバイスとしてのアウトプット効率を高めるためには、ナノからマクロへの架け橋となる新たな技術の開発が極めて重要である。今後、このようなナノ構造体を電極間に配列させ、うまく電極とコンタクトさせる技術を開拓することができれば、より高い効率の光電変換素子の開発へと導くことが期待できる｣と説明している。
(詳細は､www.jst.go.jp)
